表1(Table 1)
2 中国科学院大气物理研究所 北京100029;
3 中国科学院生态环境研究中心 北京100085
2 Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy Sciences, Beijing 100029, China;
3 Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy Sciences, Beijing 100085, China
2014年11月5—11日，亚太经济合作组织（APEC）会议在北京召开。11 月，北京处于秋冬转换季节，往往风速小、降水少、静稳逆温天气频发，不利于污染物扩散。为保障会议期间北京的空气质量，北京、天津、河北、山西、内蒙古、山东等省区市采取了不同程度的减排措施。北京各类主要污染物减排比例在40%以上，其他省区市污染物减排比例在30%以上。在多方努力下，加上相对往年较为有利的气象条件，APEC会议期间，北京空气质量优良，仅1 天为轻度污染，实现了“APEC蓝”。
为阐明AEPC期间减排措施的效果，并以此深入认识京津冀区域大气复合污染成因和秋冬季重霾污染的形成机制，中科院在实施“大气灰霾追因与控制”先导专项的基础上，进一步组织实施了“京津冀区域灰霾综合外场实验”，以毗邻怀柔雁栖湖的国科大超级大气观测站为核心实验区，采用地面观测、激光雷达探空、车载走航、卫星遥感和数值模型预报等多种手段，构建了包含由2个超级站、15个立体观测站、6辆移动观测车和20多个气象站组成的“京津冀大气污染综合观测研究网络”，对2014年10—11月期间，京津冀区域的数次灰霾污染形成过程进行了全方位观测。1 APEC期间的区域大气污染特征及成霾过程1.1 减排措施与天气形势
APEC期间，京津冀区域大气污染格局为南重北轻，并随时间从南向北蔓延，具体表现为当北京地区南部由轻度转为中度、重度污染时，市区和北部空气质量依然保持优良。主要原因是京津冀区域污染源得到了有效控制。APEC空气质量保障期间，各地区采取重污染工业企业停产、限产、机动车限行、严控施工扬尘等控制措施后，污染物得到大幅削减（表 1）。
APEC期间，北京天气条件主要受华北区域稳定高压中心影响，弱西南风主控，存在近地层浅逆温，不利于污染物扩散，但过程相对较弱。加之北京北部受局地山谷南北风切变的影响，一定程度上稀释了本地污染。
APEC期间的天气形势与之前2014年10月17—20日的过程类似，属于弱累积天气型，表现为持续风向时间较短，日夜山谷风切换频繁，湿度略低。在同类天气形势控制下，APEC期间PM2.5仅为54 μg/m3，而在同年10月17—20日期间，PM2.5高达133 μg/m3（图 1）。如果APEC期间受“ 强累积天气型”控制，模式模拟计算表明，PM2.5将从54 μg/m3上升至75 μg/m3以上，北京地区空气质量将从良好下降到轻度污染。因此，除减排的贡献外，相对有利的天气过程使北京地区大气污染下降了一个级别。
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| 图 1 2014年10月与APEC期间污染时段PM2.5比对分析 |
NO2和SO2是致霾的主要气态污染物，前者以燃煤工业和机动车排放为主，后者主要来自燃煤工业排放。京津冀区域的地基MAX-DOAS遥感观测表明，10月份北京NO2柱浓度高于周边地区，说明北京NO2主要来源于本地源排放；而北京南部各城市SO2柱浓度明显高于北京，由此可见，在偏南风场下，区域SO2输送对北京市空气质量有较大影响。APEC期间，相对污染时段（11 月7—11 日）北京和石家庄NO2浓度分别为57 μg/m3和51 μg/m3，较前期10 月17—20 日相似污染时段的88 μg/m3和77 μg/m3分别下降了35%和33%；而天津NO2浓度前后变化不大。整体而言，APEC期间，主要城市NO2浓度下降程度依次为北京>石家庄>天津；在SO2方面，石家庄出现明显下降，北京无变化但保持低值，与10月17—20 日相比，天津在相对污染时段（11月7—11 日）的SO2上升了一倍，主要受风向切变带来的外围输送影响。
采取控制措施后，北京市NO2柱浓度降低了58%，SO2柱浓度降低了41%（图 2）。从卫星数据分析发现，北京区域NO2柱浓度下降47.8%；天津唐山区域NO2柱浓度下降23%；邯郸邢台区域柱浓度下降17%（图 3），卫星数据和地基遥感观测数据有较好的吻合。
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| 图 2 北京NO2和SO2柱浓度变化量（2014年10月25日—2014年11月12日） |
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| 图 3 京津冀控制措施实施前后NO2区域分布对比注：北京区域（116—117°E、39.6—40.6°N）；天津唐山周边区域（117—118.8°E、39—40.1°N）；邯郸邢台区域 （113.6—115.1°E、36.2—37.5°N）；石家庄在10 月28日、10 月30—31 日、11月2 日卫星数据缺失 |
APEC期间，京津冀区域主要城市PM2.5和PM10浓度比10 月下旬均有明显下降，从绝对浓度和相对降幅变率比较，下降程度依次为北京>石家庄>天津，与10 月份类似污染时段相比，北京PM2.5（54 μg/m3）下降了68%，石家庄PM2.5（82 μg/m3）下降了58%，天津PM2.5（100 μg/m3）下降了10%。
11月6—12日，北京地区的PM1、PM2.5和PM10质量浓度变化显示，北京地区的空气质量良好，相对污染时段和对照时段PM2.5的平均值分别为54μg/m3和11 μg/m3，均低于空气质量国家二级标准（75 μg/m3）（图 4）。
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| 图 4 APEC期间污染（PM2.5日均值>35 μg/m3; 11月7—10 日）与对照时段（PM2.5日均值<35 μg/m3; 11月6 日、11—12日）北京地区PM1、PM2.5和PM10质量浓度变化 |
与10月下旬相比，APEC期间北京地区PM1及PM2.5浓度显著降低，污染时段PM1、PM2.5和PM10分别下降了77%、72%和68%。反映出APEC期间的减排措施显著降低了北京大气细颗粒物浓度。1.2.3 北京地区能见度变化规律及颗粒物成分消光贡献
APEC期间，北京地区能见度（平均约20 km）比10月下旬（平均能见度3 km）显著好转，其中11月7—10日的平均能见度为18.4 km，11月6、11日两天平均能见度高达27.2 km，显示出污染源减排措施明显改善了大气能见度。
以PM2.5为代表的细颗粒物是造成大气能见度下降的重要因子。APEC期间，有机质、硝酸盐、硫酸盐和铵盐对大气的消光贡献分别为35%、17%、16%和15%（图 5a），有机质仍对大气消光起主要作用；PM1有机气溶胶对大气能见度下降的贡献达41%（图 5b），硝酸盐、硫酸盐和铵盐三种无机成分的贡献达40%，与有机物贡献相当。黑炭气溶胶由于其吸收作用，对能见度衰减的贡献达12%。
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| 图 5 APEC期间北京颗粒物化学组成对大气能见度的贡献 |
北京APEC期间PM2.5化学组成比例发生了显著变化，尤其是PM1-2.5较粗粒径段水溶性无机盐大幅度下降，有效抑制了北京大气中二次粒子的增长，从而控制了霾污染的爆发。2 区域污染输送2.1 北京市区污染物排放通量2.1.1 北京五环内NO2柱浓度分布及总量估算
采用车载DOAS 观测了APEC期间北京五环内的NO2和SO2排放通量，与2005、2008 年的数据对比，APEC期间北京五环内的SO2排放通量为1.7 t/h、NO2排放量为2.2t/h，较2008 年奥运期间稍有降低，较2005 年下降幅度较大（图 6）。
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| 图 6 北京五环2005 年（7月17 日），2008 年（7 月17 日）及APEC期间（11月3 日）SO2与NO2柱浓度车载移动观测结果 |
2014 年5 月采用车载DOAS 对怀柔区进行了网格分区观测（图 7）。对比相同风场条件的APEC期间11 月9 日与5 月4 日，APEC期间，怀柔城区（网格7）、工业区（网格1和4）SO2与NO2排放量有不同幅度下降。其中，网格4，SO2下降76.1%，NO2下降98% ；网格7，SO2下降84.7%，NO2下降95.1%；网格1无排放。
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| 图 7 在相同西北风场下，沿网格化走航观测路线在2014年5月4日和11月9日观测的浓度分布对比 |
在京津冀区域部署了15 套激光雷达观测颗粒物时空变化，通过颗粒物消光特性和边界层高度演变对比，以及水汽廓线探测，实现对颗粒物污染过程、输送通道及区域污染的监控。从激光雷达11 月1—11 日观测结果来看（图 8），11 月4—5 日和11 月8—10日出现了2 次以细粒子为主的污染过程。
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| 图 8 激光雷达观测的气溶胶光学特性与水汽时空演变（2014 年11 月1—11 日） |
（1）11 月3—5 日的颗粒污染物输送。11 月3—5 日，发生了APEC期间的第1 次输送过程：西南方向（邢台-石家庄-琉璃河-北京），颗粒物消光系数平均值分别为邢台（0.68 km-1）>琉璃河（0.55km-1）> 北京（0.36 km-1）>石家庄（0.145 km-1），可见西南方向存在小区域的短距离输送；东南方向（天津-永乐店-北京），永乐店（0.83km-1）的污染比天津（0.65 km-1）严重，两地的边界层高度均混合稳定在0.2 km（图 9），污染难以扩散。
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| 图 9 2014 年11 月3—5日北京边界层高度演变及输送通量 |
（2）11 月8—10 日的颗粒污染物输送。11 月8—10 日是APEC期间的第2 次输送过程：西南方向（邢台-石家庄-琉璃河-北京），颗粒物消光系数平均值分别为邢台（0.81 km-1）> 琉璃河（0.63km-1）>北京（0.39 km-1）>石家庄（0.2 km-1）；东南方向（天津-永乐店-北京），则和前一次污染相反，颗粒物的消光系数平均值为天津（0.89km-1）>永乐店（0.66 km-1），天津的污染层高度在6日夜间更是达到了0.9 km。
结合气象条件和气流后向轨迹，在第1次的污染输送过程中，弱南风及小尺度的气象场无法形成长距离的西南输送，但处于北京边界地区的西南方向却对北京存在21.2%输送贡献率；5 日中午以后，弱南风带来的输入开始减弱，转而表现为东南方向上北京对周边区域的输出。在第2 次的污染输送过程中，北京依然主要受南风影响，但西北风场已开始逐渐北移至东北，西北风所带来的污染清除力度减弱且此次污染持续时间较长，东南方向上又无明显输出，北京的污染特征表现为更为典型的局地污染，从而输送贡献率下降，西南区域对北京的输送贡献为11%。2.2.2 气态污染物SO2、NO2输送（MAX-DOAS观测）
（1）NO2输送分析。11 月4 日，从NO2廓线观测到各站点出现了明显的污染过程，国科大站点（怀柔）相对于遥感所站点（北四环）污染出现时间滞后，表明有来自于市区的NO2传输。而从保定站的廓线观测结果可见，本次过程中的NO2浓度并不高。可见，北京市区的NO2主要来源于局地，气体污染物主要分布在400 m以下，高空伴随微弱的输送过程。
在污染消散过程中（11 月5 日），西北风向成为主导风向。国科大站点和遥感所站点NO2迅速降低，而位于北京东南部的永乐店观测到了较长时间的NO2近地面高值过程，说明北京市污染物向外输出，在400—800 m高度存在NO2的输送层（图 10）。
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| 图 10 2014 年11 月5日污染消散过程中各站点的NO2廓线 |
由此可见，NO2受局地影响较大，垂直分布主要集中在400 m 以内，污染时可达800 m。
（2）SO2输送分析。图 11 给出了11 月3日下午的一次SO2污染输送过程，在弱西南风的影响下，琉璃河、遥感所和国科大的MAX-DOAS 站点先后观测到了SO2的高值出现，其中琉璃河站SO2浓度高，是由局地积累及传输共同造成的。
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| 图 11 2014年11 月3 日各站点SO2柱浓度时间序列 |
为了评估在这次输送过程中来自西南方向的影响，以琉璃河站点的MAX-DOAS的测量结果为依据，结合卫星、气象等数据，初步估算了在此期间的气态污染物SO2贡献率，以琉璃河为界面，西南方向向北京市区输送SO2的贡献率约为30%。对比10 月27 日和11 月3 日两个相似弱西南风气象条件下的观测结果，SO2的输送强度在部分控制措施实施后（11 月3 日）比实施前（10 月27 日）下降38%。3 APEC减排措施的效果评估3.1 控制措施对北京空气质量的影响评估
以中科院自主研发的嵌套网格空气质量模式（NAQPMS）为核心工具，基于APEC会议期间气象和污染情景，分别利用采取控制措施前的基准排放源（基准）和采取控制措施后（控制）的排放源进行数值模拟，分析控制措施对空气质量的影响。从图 12 可以看出，模式合理地模拟出了北京市平均PM2.5浓度的逐日变化，模拟结果无论在趋势还是量级上都与观测结果一致。
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| 图 12 观测、基准模拟、采取措施后模拟PM2.5浓度逐日变化 |
对应急措施影响PM2.5浓度超标情况进行的统计分析显示，在当时气象条件下，如果不采取应急减排控制措施，会期10 天中，轻度污染天数将由1 天增为6 天，中度及以上污染天数将增加1 天。考虑到模式对持续多天累积过程的污染浓度存在低估，实际在11 月8—10 日连续污染过程中，将可能出现重度污染。这说明空气质量应急减排等保障措施具有明显效果。3.2 控制措施对区域污染水平分布的影响
利用模式模拟可以分析控制措施对京津冀区域APEC期间平均PM2.5、SO2和NO2的影响，若不采取控制措施，京津冀区域的SO2、NO2和PM2.5都将显著增加（图 13）。其中，北京地区SO2的增幅将达4 ppb—12 ppb（40%—60%），NO2的增幅达4 ppb—12 ppb（40%—80%），PM2.5的增幅达15 μg/m3—30 μg/m3（40%—60%）。从总体上看，北京南部的增幅将大于北部地区。因此，控制措施对北京APEC期间的空气质量改善起到了十分重要的作用。
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| 图 13 若无控制措施将产生的SO2、NO2和PM2.5增加量 |
APEC期间的污染时段，北京气态前体物NOx和VOCs浓度比10 月下旬污染时段（102.7 ppb 和60.4 ppb）分别下降了40%和52%（图 14）。北京机动车单双号行驶可大幅降低VOCs排放、限制NOx增加可对大气PM2.5浓度起到有效抑制作用，降低霾污染爆发的潜势。
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| 图 14 APEC期间北京气态前体物NOx和VOCs浓度变化情况注：2014 年10 月23—25 日是定义为10 月下旬污染时段，10 月26 日定义为清洁时段，2014 年11月7—10 日定义为APEC期间污染时段，2014年11 月6日定义为清洁时段 |
考虑污染物在大气中的迁移和转化过程，并解析二次污染物对PM2.5中各组分的贡献，利用区域空气质量模式NAQPMS计算了京津冀区域SO2、NOx 和PM2.5环境容量。结果表明，当考虑PM2.5达标时，京津冀区域SO2的总容量为92.6 万吨，NOx为126.5 万吨，一次PM2.5总容量为59.5 万吨。京津冀区域各污染物容量月变化表明，污染物容量较大的季节主要集中在夏季，采暖期容量较小，污染物减排措施应更集中于采暖期。利用容量和2013 年排放量计算京津冀区域各污染物承载力水平，结果表明，京津冀区域SO2和NOx除秦皇岛外全部严重超载，一次PM2.5超载也较为严重。若要留住“APEC蓝”（京津冀区域实现各污染物日均浓度达到国家二级标准），年需削减SO2 82.7万吨，NOx138.4 万吨，一次PM2.5 46.1 万吨，分别占2013 年排放量的约47%、52%和44%，减排任务十分艰巨。4 留住“APEC蓝”的政策建议
（1）在京津冀区域分地区分阶段实现“APEC蓝”。京津冀区域城市规模大、人口密度高、能源消耗强度大，大气复合污染存在区域差别。可以利用北京山地平原风（白天偏南风、晚上偏北风）特性，先在北京中北部区域（南三环以北）长期保持“APEC蓝”，再分批次、分阶段逐步向南推进。（2）严格落实大气污染防治“国十条”，并建立动态调整机制。根据本研究估算的京津冀区域大气SO2、NOx 和PM2.5环境容量，要留住“APEC蓝”，主要大气污染物的削减任务艰巨。这就需要在落实“国十条”的基础上，遵循环境容量的约束条件，建立污染物消减的量化调整体系。
（3）进一步加强京津冀区域的联防联控，做好钢铁、冶金、建材等高污染企业的调整。积极参与“21 世纪海上丝绸之路”建设，支持国家经略南海战略，有计划地实现产能转移，不仅可避免在国内梯次转移造成更大范围污染，而且可达到控制CO2排放和治理大气环境污染的双重效果。致谢感谢中科院丁仲礼副院长、科技促进发展局冯仁国副局长、前沿科学与教育局张鸿翔处长、段晓男副处长等对本文提出的宝贵意见。
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